La rue est un mélange de belles demeures georgiennes et victoriennes. Florence Nightingale, fondatrice de la célèbre école d'infirmières, vécut au n° 47. Avant de devenir un fief des cliniques privées, Harley Street fut le domicile de nombreux personnages éminents du royaume, tels Wellington (n° 11) ou Turner (n° 64), Gladstone et Allan Ramsay.